노준홍 교수팀, P3HT 기반 고성능 페로브스카이트 태양전지 개발
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▲ (좌로부터) 고려대 노준홍 교수, 제1저자 정민주 박사과정, 공동교신저자 정의혁 박사 (사진=고려대) |
이 연구에서는 P3HT 용액에 신규 첨가제인 갈륨 아세틸아세토네이트을 첨가하여 P3HT가 스핀 코팅을 통해서 페로브스카이트 상부에 적층됨과 동시에 페로브스카이트 상부의 결함들을 자발적으로 제어하는 자발적인 계면 엔지니어링 공정을 제시했다.
자발적인 계면 엔지니어링 공정은 P3HT가 페로브스카이트 상부에 코팅될 때, 갈륨 아세틸아세토네이트와 페로브스카이트와의 화학적인 상호작용을 유도하여 추가적인 공정 없이 페로브스카이트 상부 결함을 효과적으로 제어했다. 자발적인 계면 엔지니어링 공정을 통해서 제작된 P3HT 기반 페로브스카이트 태양전지는 갈륨 아세틸아세토네이트의 소수성 특성과 향상된 계면 특성으로 인해서 우수한 수분 안정성(humidity stability)을 확보할 수 있었다. 이러한 자발적인 계면 엔지니어링 공정을 통해 발현된 우수한 소자 특성 연구 결과는 ‘Energy & Environmental Science’지에 발표했다.
페로브스카이트 태양전지 상용화를 위해서 해결해야 할 난제가 있었다. 기존 고효율의 페로브스카이트 태양전지에 사용되는 기존 정공수송소재는 가격이 비싸며 물질 자체의 낮은 전도도를 향상시키기 위한 친수성의 첨가제가 필요하다. 이런 친수성 첨가제가 첨가된 정공수송소재는 페로브스카이트 태양전지 소자의 장기 안정성에 부정적인 영향을 끼치는 문제로 페로브스카이트 태양전지 상용화에 걸림돌이 되고 있었다. 이러한 기존 정공수송물질의 문제에 대한 해결책으로 P3HT 고분자가 있다. P3HT는 기존 정공수송물질에 비해서 가격이 저렴하며 열 안정성이 우수하다. 특히 P3HT는 물질 자체의 전도성이 우수하여 전도성을 향상시키기 위해 친수성의 첨가제가 필요 없다는 장점을 가지고 있다.
하지만 지금까지 고효율의 페로브스카이트 태양전지는 기존 정공수송소재들을 이용해서 제작되고 있으며, P3HT 기반 페로브스카이트 태양전지는 기존 정공수송물질에 비해서 상대적으로 낮은 광전변환효율이 걸림돌로 작용하고 있다. 페로브스카이트와 P3HT간의 계면 접촉이 좋지 않기 때문에 계면에 많은 결함들이 존재하게 되며 많은 비방사성 재결합이 발생하게 된다. 이러한 문제는 P3HT 기반 페로브스카이트 태양전지의 성능을 저해시킨다.
이러한 페로브스카이트와 P3HT간의 문제를 해결하기 위해 본 연구진은 새로운 첨가제를 P3HT 용액에 첨가하여 P3HT가 페로브스카이트 상부에 적층될 때, 첨가제가 페로브스카이트와 자발적으로 화학적인 반응을 하여 계면 접촉 및 계면 결함을 효과적으로 제어하는 자발적인 계면 엔지니어링 공정을 구현했다.
자발적인 계면 엔지니어링 기술은 첨가제가 포함되어 있는 정공수송소재가 페로브스카이트 상부에 적층될 때, 정공수송소재 내에서 첨가제가 자발적으로 페로브스카이트 상부 결함을 제어 및 계면 접촉을 향상시키는 기술이다. 첨가제로 사용되는 갈륨 아세틸아세토네이트의 산소 원자가 페로브스카이트 상부에 결합되어 있지 않은 양이온 및 양으로 하전되어 있는 결함 자리들과 수소 결합(hydrogen bonding)을 통해서 페로브스카이트 상부 결함을 제어한다. 그 결과, 추가적인 공정 없이 정공수송소재가 페로브스카이트 상부에 코팅됨에 따라 상부 결함을 효과적으로 제어할 수 있어서 용이한 기술이다.
노준홍 교수팀이 이번에 개발한 자발적인 계면 엔지니어링 공정으로 제작된 P3HT 기반 페로브스카이트 태양전지는 소자의 성능과 안정성에서 우수한 결과를 보여준다. 특히, 페로브스카이트와 P3HT간의 계면 문제를 해결하여 기존까지 보고된 P3HT 기반 페로스브카이트 태양전지에서 가장 높은 광전변환효율을 보여준다. 페로브스카이트와 P3HT층 내의 갈륨 아세틸아세토네이트와의 자발적인 화학 반응을 통해서 페로브스카이트 상부 결함을 제어하여 소자 내의 비방사성 재결합을 효과적으로 억제했다. 자발적인 계면 엔지니어링을 통해서 비방사형 재결합이 억제됨에 따라서 개방전압이 크게 향상됨을 확인했으며, 이를 통해 24% 이상의 고효율 P3HT 기반 페로브스카이트 태양전지를 구현했다. 또한, 자발적인 계면 엔지니어링 공정으로 제작한 태양전지는 상온 상대습도 85% 조건에서 2000시간 보관 후 초기효율 대비 98% 이상의 성능을 유지할 정도로 우수한 수분 안정성을 보였다.
노준홍 교수는 "현재까지 고효율 페로브스카이트 태양전지 제작에 사용되는 기존 정공수송소재들은 가격 및 안정성 측면에서 상용화에 적합하지 않은 큰 문제점을 가지고 있었다. 이에 이번 연구에서는 상용화 관점에서 많은 이점을 가지고 있는 P3HT을 정공수송소재로 사용하여 24% 이상의 높은 광전변환효율을 보이는 소자를 구현했다는 점에서 큰 의의가 있다"고 의미를 설명했다.
또한, 연구진은 "기존 페로브스카이트 상부 결함을 제어하기 위해서 추가적인 공정을 진행해왔다. 하지만 추가적인 공정은 소자의 단가를 높이게 되며, 이는 페로브스카이트 상용화에 부정적인 영향을 끼치게 된다. 이번 연구에서 개발된 자발적인 계면 엔지니어링 공정은 추가적인 공정 없이 정공수송층이 형성됨과 동시에 페로브스카이트 상부 결함을 제어할 수 있기 때문에 페로브스카이트 태양전지 상용화에 더 적합하다는 점에서 의의가 있다."고 밝혔다.
이번 연구 성과는 Energy & Environmental Science지에 오프라인으로 4월 22일자에 게재됐으며 과학기술정보통신부 한국연구재단 중견연구자지원사업과 한국전력공사 등의 지원을 받아 수행됐다.
※ 논문 정보
- 논문명:Spontaneous interface engineering for dopant-free poly(3-hexylthiophene) perovskite solar cells with efficiency over 24%
- 저자:노준홍 교수 (교신저자, 고려대), 정의혁 박사 (공동교신저자, 고려대), 정민주 박사과정 (제1저자, 고려대)
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▲ 갈륨 아세틸아세토네이트를 첨가제로 이용한 자발적인 계면 엔지니어링 모식도 |
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▲ 온도 25도/상대습도 85%에서 평가한 비교군과 자발적인 계면 엔지니어링 공정이 도입된 태양전지 소자의 수분 안정성 평가 (이미지=고려대) |
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